等离激元光催化剂电荷分离的偏振效应
近日,中科院大连化学物理研究所李灿院士、研究员范峰滔团队在表面等离激元光催化界面电荷分离研究方面取得新进展,揭示了催化位点的电荷浓度与偏振角度的定量关系。相关研究成果发表于《德国应用化学》。
金属纳米颗粒表面等离激元具有独特的光学性质,如特定波段光吸收、光场局域效应等,在分析科学、纳米材料、光电子学特别是太阳燃料合成领域受到人们的广泛关注。但存在等离激元载流子的寿命较短,很难与较慢的化学反应时间尺度相匹配等问题。如何在界面上有效地分离等离激元电荷并转移到反应位点成为这一领域的关键科学问题。
研究人员利用自主研发的空间分辨的表面光电压显微镜直接给出了可视化图像,发现了表面等离激元空穴局域在Au/TiO2界面上。近日,在金纳米颗粒二聚体中,研究人员又发现了耦合效应介导的等离激元电荷在纳腔的聚集现象,显著促进多质子参与的水氧化反应活性,并深入研究发现了表面等离激元光催化剂电荷分离的偏振效应。通过改变入射光偏振角度,团队研究了催化位点局域的电荷浓度,得到最优的电荷分离偏振角度:当入射光的偏振角度垂直于光催化剂Au颗粒/TiO2界面时,表面光电压信号最大,电荷界面注入效率最高;结合角度分辨的散射光谱和理论模拟,初步探讨了电荷浓度偏振依赖性的内在原因;最后,利用水氧化催化反应作为探针反应确认了偏振效应对催化活性的影响。
本项工作为等离激元光催化剂界面电荷分离的调控提供了全新的方法,也为等离激元性质的理解和开发提供了思考和认识。
相关论文信息:https://doi.org/10.1002/anie.202007706
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