“水滑石”是一类阴离子插层层状材料,其主体层板一般由两种金属氢氧化物组成,层间插层阴离子,也被称为层状双金属氢氧化物(LDHs)。为推动其在光电催化领域中的应用,科学家一直在探索这类单层材料的规模化合成。
日前,北京化工大学化学学院宋宇飞教授、赵宇飞教授团队开发出一种新方法,成功制备多品种单层LDHs纳米片,并将其应用于光催化二氧化碳还原和电催化水氧化,该方法有望实现在短时间内大量制备单层LDHs。相关工作在学术期刊Chemical Engineering Journal、Green Energy Environment期刊上发表。
LDHs作为一种典型的阴离子插层2D材料,在光/电催化领域显示出广泛的应用。特别是单层的LDHs,由于其富有大量的缺陷,展现出更加优异的光电催化性能。例如,已有研究表明,含有丰富缺陷的单层NiAl-LDH在大于600纳米波长下可实现光催化二氧化碳还原生成一氧化碳和甲烷(含C产物选择性100%)。
研究人员意识到,目前合成单层LDHs的策略难以满足工业化公斤级要求,或者需要昂贵的设备。想要实现LDHs的工业应用,迫切需要开发一种合适的方法来实现规模化合成单层LDHs。为此,该研究团队借助胶体磨反应器,采用已经商业化的成核晶化隔离法,成功制备了多品种单层LDHs纳米片,并将其应用于光催化二氧化碳还原和电催化水氧化。
北京化工大学化学学院的科研团队介绍,他们用成核晶化隔离法(SNAS)法,通过调控胶体磨反应器的转速,盐溶液浓度,在添加少量的层生长抑制剂(甲酰胺)条件下,开发了一种可用于规模化合成单层LDH的简便方法。
实验证明,通过该方法获得的单层LDHs纳米片的厚度约1纳米左右,富含大量的缺陷,其在二氧化碳光还原中表现出优异的活性。在可见光下,对甲烷的选择性为81.75%,可抑制氢的选择性小于3%。
同时,该团队使用氨水溶液作为共沉淀剂,实现了短时间内大量合成无有机溶剂添加的单层LDHs产品,合成的单层NiFe-LDH展现出优异的析氧反应(OER)性能。
不添加有机溶剂制备的单层NiFe-LDH。(a)单层NiFe-LDH(m-NiFe-LDH)的TEM图像;(b)m-NiFe-LDH的AFM图像;(c)m-NiFe-LDH的HRTEM图像;(d)用新方法制备的m-NiFe-LDH的产物。(研究团队供图)
在研究人员看来,此项工作展现了SNAS法单次可大量制备的优势,为合成单层LDHs提供了一种简单、节能且普遍适用的策略,为单层LDHs的工业化生产奠定了基础。
论文信息:
DOI: 10.1016/j.cej.2021.129390
DOI: 10.1016/j.gee.2020.12.013.
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