2022年3月3日，中国科学院物理研究所孟庆波研究员团队在Angewandte Chemie International Edition上发表了一篇题为“Temperature-Reliable Low-Dimensional Perovskites Passivated Black-phase CsPbI₃ toward Stable and Efficient Photovoltaics”的最新研究成果。

该团队利用具有高热稳定性的低维钙钛矿钝化策略，不仅稳定了CsPbI₃黑相，还有效抑制了非辐射复合，实现了高效稳定CsPbI₃钙钛矿太阳能电池。论文通讯作者是孟庆波研究员、李冬梅研究员；第一作者是博士生谭善。

以CsPbI₃为代表的全无机钙钛矿具有出色的光、热稳定性及适用于硅基叠层太阳能电池顶电池合适带隙（~1.7 eV），已经成为钙钛矿太阳能电池新的研究热点。目前，全无机CsPbI₃钙钛矿吸收层存在缺陷密度相对较高、非辐射电荷复合较严重等问题，使得电池开路电压损失较大，电池效率偏低。同时，由于黑相CsPbI₃的容忍因子较低，CsPbI₃钙钛矿相稳定性问题也在很大程度上限制了器件性能进一步提升。改善CsPbI₃多晶薄膜质量、降低缺陷密度及提高相稳定性，对于进一步提高CsPbI₃电池效率和稳定性具有重要意义。

近年来，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心清洁能源实验室孟庆波团队发展了一系列体相及界面调控方法用于制备高质量全无机钙钛矿薄膜，获得高性能太阳能电池。例如，基于溶剂工程成功制备了稳定的全无机CsPb(Br, I)₃钙钛矿太阳能电池（J. Mater. Chem. A, 2018, 6, 19810）；利用无机卤化铵添加剂配位策略调控中间相及CsPbI₃结晶过程，获得了18.71%光电转换效率及高填充因子（Adv. Funct. Mater., 2021, 31, 2010813）；发展了硫脲/硫氰酸铵低温熔盐调控策略，利用熔盐中SCN^-离子与Pb²⁺配位调控CsPbI₃晶体生长，获得高质量CsPbI₃薄膜，实现超过20%的光电转化效率和高稳定CsPbI₃钙钛矿电池器件（Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 60, 36）；利用锗掺杂策略，通过原位生成GeO₂薄层钝化晶界和CsPbI₃钙钛矿薄膜缺陷，显著提高CsPbI₃薄膜和器件的湿度稳定性，在稳定光照和恒定偏压下连续工作3000小时电池性能几乎不衰减（Adv. Energy Mater., 2022, 2103690）。

最近，该团队发展了一种基于热稳定性优异的低维钙钛矿钝化策略，用于钝化缺陷并稳定CsPbI₃黑相。在CsPbI₃无机钙钛矿薄膜中引入疏水低维钙钛矿是一种提高无机钙钛矿器件性能的有效方法。但是，对于基于DMAPbI₃（或DMAI）前驱溶液制备CsPbI₃电池来讲，涉及到相对高温的退火过程，这对作为钝化材料的低维钙钛矿的热稳定性提出了挑战。针对此问题，该团队系统研究了几种低维钙钛矿及对应的插层有机阳离子的热稳定性，提出分子对称性高且分子间作用力较弱的季铵阳离子（PTA⁺）拥有较好的热稳定性，并且该分子还具有很好的疏水性。在钙钛矿退火过程中，PTA⁺能够稳定存在并与PbI₂作用，在CsPbI₃钙钛矿晶界和表面原位形成宽带隙低维钙钛矿（1D PTAPbI₃ 和2D PTA₂PbI₄）。所形成的低维钙钛矿能够有效钝化CsPbI₃薄膜的晶界和表面缺陷，抑制非辐射复合，从而降低开压损耗。同时，疏水的低维钙钛矿能够减缓湿度对黑相CsPbI₃的侵蚀，从而提高黑相CsPbI₃的相稳定性。

在此基础上，他们制备的无机CsPbI₃钙钛矿太阳能电池效率达到21%，认证效率超过20%。这是迄今为止报道的CsPbI₃无机钙钛矿太阳能电池的最高效率。上述工作为进一步提高无机钙钛矿电池效率和稳定性提供了有效方法，也为CsPbI₃钙钛矿电池及基于CsPbI₃全无机钙钛矿电池/硅叠层太阳能电池的产业化发展奠定了基础。（来源：科学网）

相关论文信息：https://doi.org/10.1002/anie.202201300