硅酸盐矿物–水界面反应生成H₂O₂的两种机制。研究团队 供图

早期地球矿物起源的ROS产生过程。研究团队 供图

3月20日，美国《国家科学院院刊》发表了中国科学院广州地球化学研究所研究员何宏平团队最新研究成果。他们围绕“地球初始氧的起源”这一关键问题，在模拟早期地球大气环境（PO₂<10^-6 atm）下，采用同位素示踪技术解剖了石英－水界面反应过程，揭示了地球初始氧的矿物起源—“石头会产氧”。

氧气是人类与动物呼吸的必需物质，但在早期地球大气中几乎没有氧气，直至第一次大氧化事件（24.5–23.3亿年前）之后，大气中才开始有氧气的积累，此后出现了真核生物等复杂生命。因此，地球初始氧的起源是解译地球宜居性演化与生命进化的关键。

在过去的40多年时间里，大气光化学反应一直被认为是早期地球初始氧的主要来源，其核心是H₂O解离形成过氧化氢H₂O₂（H₂O₂分解可形成O₂）。但近年来的研究发现，大气光化学反应产生的H₂O₂通量极低，不足以支持产氧光合作用进化等重要过程。

2021年，何宏平团队发现，在机械外力作用下，矿物－水界面反应可产生H₂O₂和?OH等活性氧（ROS），并提出由此产生的非生物氧化剂触发了蓝细菌祖先产氧光合作用进化。但值得注意的是，现有研究认为地球行星环境中的非生物氧化剂主要起源于H₂O的解离。真的是这样吗？

为此，何宏平团队围绕“地球初始氧的起源”这一关键问题，在模拟早期地球大气环境（PO₂<10^-6 atm）下，采用同位素示踪技术解剖了石英－水界面反应过程并发现，H₂O₂和O₂中的氧主要源自矿物表面基团（过氧自由基），只有少量的?OH源自H₂O的解离，氧原子在矿物－水－大气三相界面上发生快速交换。在机械外力作用下，硅酸盐矿物－水界面可以不断释放活性氧，而且这种作用广泛存在于风化剥蚀、河流冲刷、构造运动等地质过程中，构成了早期地球非生物氧化剂的重要来源。

“这一重要发现颠覆了‘地球初始氧来源于H₂O分解’的传统认识，揭示了矿物表面提供早期地球的初始氧”，何宏平表示。该成果及团队的近期相关工作系统阐述了矿物－水界面反应的产氧机制及其在地球宜居性演化过程中的重要作用，揭示了这种非生物氧化剂是岩石圈、水圈、大气圈和生物圈协同演化的一种内在动力。

据他介绍，该系列工作促进了人们对早期地球表面环境的认识从“均一的还原状态”向“局部存在氧化环境”转变，并为生命起源理论和地外生命探测提供了重要启示。矿物机械化学氧化剂导致的无机“氧绿洲”很有可能也存在于火星等其他类地行星上，产生适宜生命起源和演化的化学梯度条件，对于探索火星生命也具有重要的指导意义。（来源：中国科学报 朱汉斌 邓土连）

相关论文信息：https://doi.org/10.1073/pnas.2221984120