近年来,氨气被证实是肾脏、肝脏疾病的重要生物标志物,在临床中常被用来判断疾病的发病过程及药物的使用疗效。在国家大健康和精准医疗的政策指引下,实现呼出气中痕量氨气的快速精准检测,将有望替代传统滞后的血氨检测,成为肝肾疾病早期呼吸诊断、实时生理检测的新途径。
在以前的研究中,大多数氨气检测依赖于器件复杂的电化学传感设备,存在成本高、易受干扰等问题。近年来,金属有机骨架材料在氨气显色传感领域的应用,受到研究者们的高度关注。然而,由于水分子、氨分子在极性和配位能力方面的相似性,要实现高湿度下金属有机骨架材料对极低浓度氨气含量的显色传感,仍然十分困难。
近日,太原理工大学李立博联合山西白求恩医院姚佳,构筑了甲基功能化三羧酸的铜基金属有机骨架材料,实现了对肝肾病人呼出气中的氨气含量高灵敏检测。该成果以《甲基官能化的铜基金属有机骨架材料实现高湿度下氨气显色传感》为题,发表于《中国化学快报》英文版期刊。该研究得到了国家自然科学基金、山西省136振兴医疗工程(普外科)、山西省科技指导性专项项目、山西省基础研究项目的支持。
实时监测呼出气中氨气含量的主要挑战是如何在高湿度条件下找到氨气传感金属有机骨架材料的选择性和灵敏度之间的平衡。通过调控金属有机骨架材料中铜离子的特殊配位环境,利用其与氨气分子形成的分子识别相互作用,导致明显的颜色变化,从而为低浓度氨气传感提供了可行的途径。
铜基金属有机骨架材料实现肝肾病人呼出气中氨气检测。研究团队供图
该工作在铜基金属有机骨架材料中精准引入疏水的甲基,构建了甲基功能化三羧酸的铜基金属有机骨架材料,通过甲基的引入有效改变了拓扑结构和电子云密度,使其能够在高湿度条件下表现出更强的氨气检测能力,对5ppm氨气具有优异的响应,从而表现出明显的颜色变化。通过密度泛函理论模拟,确定了氨气分子与甲基功能化三羧酸铜基金属有机骨架材料的相互作用强于水分子,为实验结果提供了理论依据。 (来源:中国科学报 李清波 马茜茜)
相关论文信息:https://doi.org/10.1016/j.cclet.2023.108779