导读

微纳激光器具有体积小、重量轻、功耗低、光束质量好、易于集成和可调谐性强等优点，在光学成像、光通信和非线性光学等领域应用广泛。此前，脉冲激光器发射的主要是单脉冲激光，而脉冲倍增激光技术的实现需要依赖复杂的外部光学设备和控制系统，导致大量的能量损失且不利于激光器件的集成化和小型化。基于脉冲倍增对增益介质中高效多步能量弛豫机制的强制性要求，具有自组装多量子阱结构的准二维钙钛矿为满足激光发射所需的两次甚至多次粒子数反转提供了无限可能。然而，迄今为止，针对钙钛矿脉冲倍增微纳激光器的研究仍然有限且进展缓慢。

有鉴于此，澳门大学邢贵川教授课题组和华东师范大学陈少强教授、陶加华副教授在钙钛矿激光脉冲倍增领域取得重要进展。他们在空气氛围下合成了一种能够实现双脉冲激光输出的钙钛矿纳米线，深入研究了双脉冲激光的来源及其激光脉冲倍增光物理机制。

该研究成果以“Pulse-doubling perovskite nanowire lasers enabled by phonon-assisted multistep energy funneling”为题在线发表在国际顶尖光学期刊《Light: Science & Applications》。

本文共同第一作者为湖南工商大学赵春虎副教授和澳门大学郭佳博士，通讯作者为澳门大学邢贵川教授、华东师范大学陈少强教授和陶加华副教授。

研究背景

激光脉冲倍增是指单个激光脉冲泵浦下产生两个或多个激光脉冲的过程。传统的多激光脉冲的产生主要采用外部光学或机械方法，如延迟线圈和干涉仪、多阶波片和偏振器、双折射晶体阵列或液晶阵列等，极大地增加了多脉冲激光光源的体积、复杂性和成本，严重限制其小型化和集成化。澳门大学郭佳博士曾经证实准二维钙钛矿薄膜是唯一能够实现激光脉冲倍增的光学增益介质【Nat. Commun.2020, 11, 3361】。然而，钙钛矿双脉冲微纳激光器的研究进展仍然十分匮乏。其主要挑战在于微纳结构中激子的传输受限于强量子限域和弱介电屏蔽的协同效应以及晶格物理缺陷和晶格弛豫诱导的激子多体相互作用，导致能量分布不均匀、能量转移效率不佳，最终直接影响钙钛矿激光脉冲倍增过程。因此，开展准二维钙钛矿纳米线的激光脉冲倍增及其潜在的光物理机制研究对于未来双脉冲激光器的小型化和集成化具有重要意义。

创新研究

华东师范大学陈少强教授、陶加华副教授与澳门大学邢贵川教授课题组合作，在空气氛围中合成了钙钛矿多量子阱纳米线，在单个激光脉冲激发下，纳米线实现单模双脉冲激光发射，两个激光脉冲时间间隔为22皮秒。该研究进一步探索了双脉冲激光的来源及其激子动力学，当泵浦密度为1.8 μJ cm^-2时，通过时间分辨光谱能明显观察到从小n相到大n相的激子局域化过程，其时间为~25 ± 5 皮秒（如图1），表明纳米线中存在高效的载流子漏斗过程。当泵浦密度提高至7.87 μJ cm^-2时，PL峰值539 nm处出现单模激射，此时时间分辨光谱显示两个激光脉冲（如图2）。根据瞬态吸收动力学曲线，观察到大n相具有两次激子注入过程，整个过程持续时间为60 ps（如图3），该结果表明只要脉冲时间间隔足够短，钙钛矿多量子阱纳米线完全可以产生双脉冲激光发射，其分别来源于一个快速的从邻近的小n相到大n相和一个缓慢的从空间分离的小n相到大n相的两步载流子漏斗过程。

此外，激子-声子耦合在决定钙钛矿多量子阱的激子传输方面起着至关重要的作用，该研究初步明确了激子-声子耦合作用对两步载流子漏斗过程的影响。小n相的激子-声子耦合强度高，减慢载流子迁移过程，有利于双脉冲激光的产生，而大n相具有弱声子散射特征，有利于光增益的形成。

图1.钙钛矿多量子阱纳米线的载流子漏斗过程。a.低泵浦密度下钙钛矿多量子阱纳米线的时间分辨光谱；b.小n相和大n相发射位置的PL衰减曲线。

图2.钙钛矿多量子阱纳米线单模激光发射及其双脉冲特性。a-b.纳米线单模激光随泵浦密度的演化；c-d.泵浦密度为14.17 μJ cm^-2时的时间分辨光谱，表明二维纳米线单模激光具有两个激光脉冲特性。

图3.瞬态吸收光谱揭示双脉冲产生过程的载流子迁移和复合动力学。a.泵浦密度为0.29μJ cm^-2时，400 nm激光脉冲激发后，在50 fs到7600 ps间的瞬态吸收光谱；b.泵浦密度为0.29μJ cm^-2时选定某些时间尺度的瞬态吸收动力学曲线；c. 在435 nm、466 nm和508 nm波长下的瞬态吸收动力学曲线；d.不同泵浦密度下n=2量子阱的瞬态吸收动力学曲线。

总结与展望

该研究实现了钙钛矿多量子阱微纳激光器的双脉冲发射，揭示了双脉冲激光的多步能量弛豫机制，并进一步明确了多量子阱体系中激子-声子耦合作用对多步能量弛豫机制的影响，将为未来的多脉冲微纳激光器的小型化和集成化提供经验指导。（来源：LightScienceApplications微信公众号）

相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41377-024-01494-2