论文标题： Simultaneous Degradation, Dehalogenation, and Detoxification of Halogenated Antibiotics by Carbon Dioxide Radical Anions

期刊：Engineering

作者：丁艳洲, 俞霞, 吕树光, 镇华君, 赵文涛, 彭程, 王佳希, 朱怡雯, 朱城霏, 周磊, 隋倩

发表时间： June 2024

DOI：https://doi.org/10.1016/j.eng.2024.03.006

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华东理工大学资源与环境工程学院国家环境保护化工过程环境风险评价与控制重点实验室周磊团队与隋倩团队共同合作在中国工程院院刊《Engineering》2024年6月刊发表《二氧化碳自由基诱导卤代抗生素的同步降解、脱卤和毒性削减》一文，指出高级氧化技术（advanced oxidation processes，AOPs）在水处理领域已被广泛用于降解各类新污染物，但由于含卤官能团在氧化环境中具有很强的反应惰性，限制了AOPs对卤代抗生素的脱卤和毒性削减效果。为克服上述缺陷，文章以氟苯尼考（florfenicol，FF）为代表性污染物，利用二氧化碳自由基（carbon dioxide radical anions，CO₂^·-）为主导的高级还原技术（advanced reduction processes，ARPs），实现了卤代抗生素的同步降解、脱卤和毒性削减。结果表明，在CO₂^·-体系中FF实现了完全降解和高效脱卤，120 min内脱氯和脱氟效率分别达到了100%和46%；同时FF的毒性削减效果和脱卤效率呈线性负相关（R²=0.97，p<0.01）。与羟基自由基（hydroxyl radical，•OH）体系相比，无卤产物生成是CO₂^·-体系具有更好毒性削减效果的主要原因。产物鉴定和密度泛函理论（density functional theory，DFT）计算结果表明，FF的含氯官能团比其他官能团更容易受到CO₂^·-的亲核进攻，进而诱导后续脱卤过程。除FF外，CO₂^·-体系对包括氯霉素（CAP）、甲砜霉素（THA）、双氯芬酸（DLF）、三氯生（TCS）和环丙沙星（CIP）在内的多种卤代抗生素均表现出良好脱卤效果（>75%）。文章指出，该体系不仅对天然水体组分和溶液pH具有良好的耐受性，而且在实际地下水中具有卓越的降解性能，证明CO2·-体系具有很强的应用潜力。总之，文章阐明了CO₂^·-用于卤代抗生素同步降解、脱卤和毒性削减的可行性。

关键词：

二氧化碳自由基 ; 高级还原技术 ; 卤代抗生素 ; 脱卤 ; 毒性削减

原文链接：

https://www.engineering.org.cn/engi/EN/10.1016/j.eng.2024.03.006

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