2024年6月26日，郑州大学张懿强教授、李鹏伟副研究员和中国科学院化学所宋延林研究员团队在Matter期刊上发表题为“Governing the dispersion of quasi-2D perovskite phases toward efficient and stable perovskite solar cells”的最新研究成果，报道了一种精细化调控准二维（2D）钙钛矿薄膜相组成的通用方法。论文通讯作者是宋延林研究员、张懿强教授和李鹏伟副研究员；第一作者是博士生彭思慧。

溶液处理的准2D钙钛矿薄膜受到不可控的成分异质性的影响，导致多个量子阱（MQWs）宽度分布，这阻碍了载流子的传输，并增加了非辐射复合的可能性。值得注意的是，其中的低n值钙钛矿相（n ≤ 2）具有较大的带隙，阻碍了长波长光的吸收，且容易作为载流子复合中心，导致不必要的非辐射复合损失，显著降低器件光转换效率。因此，抑制低n相以实现窄相组成是增强准2D钙钛矿电荷转移特性的关键方法，目前高效和通用的策略以及深入的机理探索仍然缺乏。

在这项工作中，该团队开发了一种简单而通用的方法，显著降低准2D钙钛矿薄膜中的相多分散性（特别是低n相和类3D钙钛矿相），有效提高了室温下的薄膜质量，并在其他不同类型的准2D钙钛矿薄膜中均呈现出显著的调控作用。该工作通过密度泛函理论（DFT）计算和薄膜结晶过程的分析，揭示了乙酸（AcOH）调控相组成的动力学过程和机理。AcOH和铅离子的配位改变了反应路径，有效降低了结晶早期准二维钙钛矿相的多分散性，导致准2D钙钛矿薄膜的相分布集中。所得太阳能电池实现了19.05%的光电转换效率（PCE），是准2D甲胺（MA）基太阳能电池领域报道的最高PCE值之一（n ≤ 5）。更重要的是，未封装的相调控器件表现出出色的长期稳定性，10000小时后仍能保持其初始PCE的90%以上，并在500小时后在最大功率点的连续照明跟踪下保持超过80%的效率。

图1：准2D钙钛矿薄膜的相组成。

图2：准2D钙钛矿薄膜相位调控机理。

图3：准2D钙钛矿薄膜的形貌和取向性。

图4：载流子传输性能。

图5：准2D钙钛矿器件光伏性能及稳定性。

这种方便的相位调控策略有助于促进准2D钙钛矿的带隙调节、薄膜成核控制和载流子传输性能优化等方向的深入研究。（来源：科学网）

相关论文信息：https://doi.org/10.1016/j.matt.2024.05.047