北京高压科学研究中心研究员Duckyoung Kim与韩国浦项科技大学教授Junho Seo、Eun Su An共同带领的团队，通过理论预测指导并实验合成了新型富铁范德瓦尔斯材料Fe₄GeTe₂。他们发现，Fe₄GeTe₂具有接近室温（~270K）的铁磁转变温度，并且兼具高的磁化强度及电导率。相关成果1月17日发表于《科学进展》。

在自旋电子材料中，二维范德瓦尔斯晶体由于其潜在的长程自旋输运及自旋控制方面的应用而受到广泛关注。不过，要实现其在自旋电子器件上的实际应用，必须获得室温下的铁磁性能。

2018年，新型范德瓦尔斯材料Fe₄GeTe₂的报道合成，给二维半导体材料的研究带来新的转机——该材料可以达到~220 K的铁磁转变温度（Tc），在锂离子插层调控作用下可达到室温以上的Tc。

“在Fe₄GeTe₂结构中，碲原子扮演了范德瓦尔斯支架的作用，把铁原子及镉原子加在中间，而其中起铁磁性作用的是铁原子。”Duckyoung Kim解释说，“因此我们猜测，增加铁原子的含量或许可以进一步提高此类材料的转变温度。”

在该思路的启发下，他们以Fe-Ge-Te为模型，首先使用理论计算预测稳定的Fe-Ge-Te化合物。研究发现，Fe₄GeTe₂是相对稳定的化合物，并且具有很高的转变温度。在理论指导下，他们经过多次实验尝试，最终成功合成了Fe₄GeTe₂单晶样品。

通过磁性及输运性能测量，Fe4GeTe2在没有任何处理的情况下可以达到~270 K的铁磁转变温度，并且在此温度下的电导率远远高于其他绝缘体的范德瓦尔斯材料。

进一步的反常霍尔效应测量及电子结构计算表明，Fe₄GeTe₂铁磁性具有巡游的特征。

那么，究竟是什么原因导致了Fe₄GeTe₂高的铁磁转变温度？研究人员发现，Fe4GeTe2的自旋各项异性要远远低于最近发现的Fe₄GeTe₂。

“由于铁磁转变温度与磁性自旋能成正比，这就表明Fe₄GeTe₂高的Tc是由强化的自旋交换导致的。这也与Fe₄GeTe₂结构中的铁原子形成的网状结构相一致。”Duckyoung Kim表示，“作为理想的自旋材料，必须兼具室温Tc、高的磁化率及电导率。而我们对比发现，Fe₄GeTe₂是目前唯一同时具有这些优越性能的范德瓦尔斯材料。”

另外，他们发现，当把Fe₄GeTe₂剥离到几个纳米厚度时，其仍保持同样的Tc及电导率，并且Tc伴随厚度的减少略微升高。在纳米级别厚度的样品中，表面磁性各项异性变为主导，因此通过适当的表面处理，有望在纳米Fe₄GeTe₂中仍然保留高的Tc。

“我们的研究是理论预测加实验合成的一个相当成功的例子，因此前沿的理论计算有望在下一代能源材料的合成中起到重要的指引作用。” Duckyoung Kim表示。

相关论文信息：DOI: 10.1126/sciadv.aay8912