导读

近日，复旦大学张宗芝教授课题组与南京大学张荣院士、王学锋教授课题组等合作，利用脉冲激光沉积技术首次制备出高质量的大面积拓扑狄拉克半金属二碲化铂（PtTe2）薄膜，并通过时间分辨飞秒激光泵浦-探测测量系统和拉曼散射光谱，系统研究了PtTe2薄膜的声子动力学特性；通过不同偏振态的光激发，探测到各向异性的Eg模式的相干光学声子，揭示了由自旋极化电子激发主导的Eg模式声子的产生机制，阐明了Eg模式声子的耗散机制主要源于电子-声子散射。这一研究成果突显了自旋调控声子的潜力，加深了声子、自旋、电子之间的复杂多体相互作用的物理理解，对自旋电子学发展和量子材料的调控具有重要意义。该工作以“Anisotropic phonon dynamics in Dirac semimetal PtTe2 thin films enabled by helicity-dependent ultrafast light excitation”为题发表于《Light：Science & Applications》。复旦大学光科学与工程系博士生黎子洋、南京大学博士后陈业全（现为南京邮电大学电光学院讲师）为该工作的共同第一作者，复旦大学张宗芝教授和南京大学王学锋教授为共同通讯作者。南京大学张荣院士、华东师范大学张金中副教授等对该工作提供了大力支持。该项研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金和中央高校基本业务费等项目的资助。

研究背景

近年来，拓扑狄拉克半金属因其独特的电子能带结构备受人们关注，是研究拓扑相变和准粒子低能激发的理想平台。PtTe₂作为典型的II型拓扑狄拉克半金属，因具有倾斜的狄拉克锥而展现出诸多新奇的量子特性。相关研究已证明PtTe₂材料具备良好的化学稳定性、优异的电荷-自旋转换效率、超高的自旋电导率以及从可见光到太赫兹范围的宽带光谱响应等优异特性，这使得PtTe₂在构建新型低功耗自旋电子器件和光电子器件中具有巨大的应用潜力。

声子在决定电导和热导等物理性质中起着重要作用，特别是振动相位一致的相干声子，是调控材料体系基本物理特性和探索载流子超快动力学过程的有效手段。已有研究表明相干声子能够瞬态调控磁性状态、实现绝缘态-金属态超快相变。而针对PtTe₂中相干声子的研究，不仅有助于揭示拓扑半金属中的声子散射及其与电子等微观粒子的超快作用机制，而且也能够为优化新型电子器件的性能提供关键的实验证据。因此，要获得高性能的自旋电子和光电子器件，深入开展PtTe₂拓扑材料的声子动力学研究变得至关重要。然而，迄今关于PtTe₂中的相干声子瞬态行为的研究十分有限，其超快物理机制仍不甚清楚。

研究创新

为了应对上述挑战，研究团队首次在狄拉克半金属PtTe₂薄膜中探测到高频的E_g模式相干光学声子和低频的纵向相干声学声子。当不同旋性的圆偏振泵浦光激发，相干光学声子振荡相位经历了180°的反向（图1a），相干声学声子则保持同向（图1c）。进一步调节泵浦光的螺旋度，观察到光螺旋度依赖的光学声子的幅值、相位和与光螺旋度无关的光学声子弛豫（图1e），揭示了E_g模式声子的产生和光激发的自旋极化电子的密切关联，这为拓扑材料中相干声子的超快光调制提供了一种崭新方法。

图1. 全光产生、探测相干声子和光螺旋度依赖的相干光学声子。

通过改变探测光的线偏方向，研究团队开展了Eg模式声子的各向异性研究。对比线偏振光激发，圆偏振光激发的相干光学声子展现四重对称的幅值和各向异性的相位（图2）。将PtTe₂薄膜旋转45°后，各向异性的现象保持一致，这证明了各向异性现象起源于超快光激发的各向异性的自旋极化电子，而非PtTe₂晶体本身的取向。

图2. 圆偏振光激发的E_g模式光学声子。

随后的温度依赖测量进一步揭示了光学声子的耗散机制。在85-295 K的实验温度范围内，随着温度的升高，E_g模式声子衰减速率表现出极为反常的降低。该现象主要来源于电子-声子散射的贡献，而声子-声子散射（如三声子和四声子散射）非谐作用的贡献则较小。而且，时域超快（图3a）和频域拉曼散射（图3b）结果的一致性验证了对光学声子耗散机制的分析。根据理论模型，计算得到的电声耦合强度的常数系数高达0.92，表明了PtTe₂是一种良好的电声耦合材料。

图3. E_g模式光学声子的温度依赖特性。

前景展望

该项研究工作深入揭示了拓扑狄拉克半金属PtTe₂中相干声子的光激发和弛豫过程的物理机制，这不仅为大面积狄拉克半金属薄膜在高性能自旋电子器件和光电子器件等方面的应用开发奠定了坚实的基础，而且也促进了拓扑材料在信息探测和存储等领域的应用发展。（来源：LightScienceApplications微信公众号）

相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41377-024-01540-z